der Stadt – es werden die Namen von 16 Ratsmeistern und 56 Handwerksmeistern genannt, ebenso erhalten wir mit der Nennung der detaillierten Berufsbezeichnungen einen ersten Überblick über die damals regional vorherrschenden Handwerks- und Gewerbezweige.
Bis heute erhalten geblieben sind neben weiteren Stadtrechts- und Zunfturkunden auch die Stadtrechnungen seit dem Jahr 1405, Rats- und Gerichtsprotokolle der Jahre 1536 bis 1760, Erbzinsregister (1490–1846) sowie Überlieferungen des Hospitals und anderer Stiftungen. Der Aktenbestand setzt ebenfalls im 15. Jahrhundert ein.
Eine wertvolle Ergänzung des Stadtarchivs ist das bereits erwähnte „Archiv des Vereins für Hennebergische Geschichte und Landeskunde zu Schmalkalden“, das aufgrund der umfangreichen Sammlungstätigkeit des genannten Vereins entstand. Seine Akten geben Auskunft über die Entwicklung des Kreises, besonders über die Wirtschafts- und Sozialstruktur, das Gesundheitswesen, Verkehr, Handel und das kulturelle Leben des 17.–19 Jahrhunderts. Doch ist auch heute noch zu erkennen, dass nicht immer eine klare Trennung des Vereins- vom Stadtarchiv erfolgte.
Unter den Nachlässen besonders zu erwähnen ist aufgrund seiner wirtschaftsgeschichtlichen Bedeutung und seines Umfangs der Bergwerksbestand „Neue Hütte / Fulda & Co“ mit zahlreichen technischen Unterlagen zu den Bergwerken der Region und familiengeschichtlichen Dokumenten der aus Friedrichshütte bei Bebra stammenden Familie Fulda.
Zum Kreisarchiv gehört das während der DDR-Zeit entstandene Archivgut des „Rates des Kreises Schmalkalden (1952–1989), des Landratsamtes Schmalkalden (1990–1994), die Archivalien der Städte Brotterode und Steinbach-Hallenberg und 40 weitere Gemeinde­archive mit teilweise bis ins 16. Jahrhundert zurückreichenden Dokumenten. Die Grundlage dafür, dass auch ältere Bestände der Gemeinden nicht auf Dachböden oder in Kellern verschimmelten, und heute noch der Forschung zur Verfügung stehen, legte wiederum der Hennebergische Geschichtsverein: Bereits um 1875 übernahm dieser Rechnungsbücher und Gerichtsprotokolle der Orte Kleinschmalkalden und Brotterode aus den Jahren 1571–1775.
Ablieferungen aus den anderen Gemeinden des Kreises an den Geschichtsverein erfolgten 1939, als der zum ehrenamtlichen Archivpfleger des Kreises Herrschaft Schmalkalden ernannte Vereinsvorsitzende Friedrich Luther die Aufbewahrung aller wertvollen „Schriftdenkmäler“ der Gemeinden des Kreises Herrschaft Schmalkalden im Museum Schloss Wilhelmsburg anordnete. Dazu gehörten vor allem Bürgerbücher, Steuerregister, Rechnungsbücher und Gemeinderatsprotokolle vom 17. bis zum 19. Jahrhundert. Da diese Archive damals regelrecht eingezogen wurden, werden sie heute den im Stadt- und Kreisarchiv Schmalkalden als Depositum verwahrten Gemeindebeständen wieder zugeordnet.
Die Archivbibliothek erfährt eine ständige Erweiterung durch Ankauf, Schenkung und Belegexemplare. Zur Zeit befinden sich hier ca. 8000 Bände, darunter Literatur über Stadt und Kreis Schmalkalden, Hessen und Thüringen sowie eine große Gesetzessammlung.
Neben den Archivbeständen verfügt das Archiv über eine umfangreiche Zeitungssammlung von 1824 (Einzelexemplare auch älter) bis heute. Den Ankauf der verfilmten Zeitungen bis 1944 ermöglichte freundlicherweise nach 1990 die Universitätsbibliothek Marburg.
Seit 2006 werden die Tageszeitungen „Freies Wort“ und „Südthüringer Zeitung“ digital archiviert.